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富勒烯“電子緩沖”機(jī)制在合成氨催化方面的重要突破
近日，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，廈門福納新材料科技有限公司首席科學(xué)家謝素原院士團(tuán)隊(duì)與福州大學(xué)石油化工學(xué)院院長/化肥催化劑國家工程研究中心主任江莉龍教授在合成氨（NH3）的高效催化劑方面取得了重要突破，相關(guān)研究成果以“Fullerene on non-iron cluster-matrix co-catalysts promotescollaborative H2 and N2 activation for ammonia synthesis”為題于2024年9月4日發(fā)表在Nature Chemistry期刊上。
開發(fā)用于合成氨（NH3）的高效催化劑是一項(xiàng)極具挑戰(zhàn)性的任務(wù)，即使是目前普遍用于工業(yè)NH3合成的鐵衍生催化劑，也需要苛刻的反應(yīng)條件和大量的能源消耗。
本項(xiàng)研究探究了巴克敏斯特富勒烯（氫鍵合C60）錨定在TMs（氮鍵合Mo和Ru）上形成團(tuán)簇-基質(zhì)共催化劑，用于NH3合成。具體來說，這種含有N鍵和H鍵對(duì)的簇基質(zhì)復(fù)合催化劑有兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)。首先，C60簇作為 “電子緩沖器”，可逆地存儲(chǔ)和釋放電子，實(shí)現(xiàn)TM位點(diǎn)電子密度的靈活平衡。其次，C60的尺寸約為 0.7nm，與TM基質(zhì)的活化催化域相當(dāng)（通常為納米級(jí)），有利于構(gòu)建具有精確距離的催化位點(diǎn)，用于活化N2和H2，C60與TM之間的距離為亞納米級(jí)，可用于氫遷移和電子轉(zhuǎn)移。因此，通過C60-TM助催化劑在不同的位點(diǎn)上活化N2和H2分子可以繞過主要的瓶頸，使得在更溫和的條件下合成NH3成為可能。事實(shí)上，所制備的C60-TM簇基質(zhì)助催化劑顯示出卓越的高NH3合成率，并且壽命有望超過1,000小時(shí)。
該研究證明了將巴克敏斯特富勒烯（C60）錨定在非鐵過渡金屬上可產(chǎn)生高效合成NH3的簇基質(zhì)助催化劑。這種助催化劑具有分離的氫和氮催化活性位點(diǎn)。C60的 “電子緩沖”特性平衡了催化過渡金屬位點(diǎn)的電子密度，使氮在過渡金屬上的活化與氫在C60位點(diǎn)上的活化和遷移協(xié)同進(jìn)行。長期連續(xù)運(yùn)行證明，與不含C60的催化劑相比，C60促進(jìn)過渡金屬助催化劑的NH3合成率更高。在C60的參與下，發(fā)現(xiàn)團(tuán)簇-基質(zhì)共催化的速率決定步驟是*NH2的加氫。C60的加入為解決各種氧化物負(fù)載的Ru催化劑的氫中毒問題提供了一種實(shí)用方法。
本項(xiàng)研究采用的富勒烯C60是由廈門福納新材料科技有限公司提供。廈門福納新材料科技有限公司作為全球領(lǐng)先的富勒烯制造企業(yè)，專注于富勒烯的工業(yè)化制備、應(yīng)用產(chǎn)品研究及新型富勒烯產(chǎn)業(yè)的推動(dòng)。經(jīng)過十多年的沉淀和積累，福納新材料現(xiàn)已解決富勒烯原材料的工業(yè)化量產(chǎn)難題，并通過自主研發(fā)和合作開發(fā)等方式布局了工業(yè)催化、生物醫(yī)藥、新能源等領(lǐng)域的應(yīng)用。未來，福納將持續(xù)并加大投入，通過“富勒烯+”產(chǎn)業(yè)平臺(tái)的建設(shè)和推動(dòng)，拓展富勒烯的應(yīng)用，朝著“讓富勒烯造福人類”的愿景穩(wěn)步前行！
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41557-024-01626-6?utm_source=xmol&utm_medium=affiliate&utm_content=meta&utm_campaign=DDCN_1_GL01_metadata
